Nouveau mécanisme pour la réaction de dégagement d'oxygène sur double

10 août 2023

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par Liu Jia, Académie chinoise des sciences

Les catalyseurs en grappe atomiquement précis comblent le fossé entre la catalyse homogène et hétérogène, facilitant l'élucidation complète des relations structure-activité dans les processus catalytiques. Cependant, les effets synergiques entre sites actifs non uniques dans les nanoclusters métalliques sont peu explorés.

Dans une étude publiée dans Nature Communications, une équipe de recherche dirigée par le professeur Sun Xiaoyan de l'Institut de Qingdao de bioénergie et de technologie des bioprocédés (QIBEBT) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a fourni des informations mécanistiques essentielles sur le rôle du couplage de l'oxygène entre les deux sites actifs lors de la réaction de dégagement d’oxygène (REL).

Dans le mécanisme REL conventionnel se déroulant sur un seul site actif, les performances électrochimiques dépendent fortement de la relation d'échelle entre les énergies d'adsorption des intermédiaires oxygénés. Par conséquent, le goulot d’étranglement de la surtension théorique la plus basse de 0,37 V est difficile à surmonter.

Inspirée par le mécanisme de l'oxygène du réseau, l'équipe de recherche a systématiquement étudié la faisabilité du mécanisme de couplage *O-*O (OCM) pour améliorer les performances grâce à la théorie fonctionnelle de la densité à haut débit (DFT) en utilisant un double atome pris en charge par du graphène dopé au N comme un catalyseur modèle, qui peut s'écarter de la relation d'échelle du mécanisme conventionnel et par conséquent dépasser le goulot d'étranglement de 0,37 V.

"Les résultats fournissent non seulement des informations fondamentales sur le site actif non unique des catalyseurs en grappe pour améliorer les performances de la réaction, mais contribuent également à fournir des lignes directrices théoriques pour la conception rationnelle d'autres catalyseurs de réaction électrochimiques en plus des REL", a déclaré le professeur Sun.

L’équipe de recherche a en outre réussi avec efficacité et précision à prédire les catalyseurs homonucléaires à double atome haute performance au moyen de descripteurs d’activité conçus de manière rationnelle. L'équipe a également illustré les conditions d'incidence de l'OCM ainsi que les performances des REL de la méthode à potentiel constant.

"C'est la première fois que la DFT à haut débit est utilisée pour fournir un aperçu et une compréhension de l'OCM non conventionnel", a déclaré le professeur Ding Yuxiao, un autre auteur correspondant de cette étude. "De plus, une méthode informatique plus sophistiquée permet des prévisions plus proches des conditions électrochimiques réelles."

Plus d'information: Cong Fang et al, La synergie des catalyseurs à deux atomes s'écarte de la relation d'échelle pour la réaction de dégagement d'oxygène, Nature Communications (2023). DOI : 10.1038/s41467-023-40177-1

Informations sur la revue :Communications naturelles

Fourni par l'Académie chinoise des sciences