Phonons chiraux dans le quartz sondés par X

Nature volume 618, pages 946-950 (2023)Citer cet article

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Le concept de chiralité est d'une grande importance dans la nature, depuis les molécules chirales telles que le sucre jusqu'aux transformations de parité en physique des particules. En physique de la matière condensée, des études récentes ont démontré les fermions chiraux et leur pertinence dans des phénomènes émergents étroitement liés à la topologie1,2,3. La vérification expérimentale des phonons chiraux (bosons) reste cependant un défi, malgré leur fort impact attendu sur les propriétés physiques fondamentales4,5,6. Nous montrons ici une preuve expérimentale de phonons chiraux utilisant la diffusion inélastique résonante des rayons X avec des rayons X polarisés circulairement. En utilisant le matériau chiral prototype, le quartz, nous démontrons que les rayons X polarisés circulairement, qui sont intrinsèquement chiraux, se couplent à des phonons chiraux à des positions spécifiques dans l'espace réciproque, nous permettant ainsi de déterminer la dispersion chirale des modes du réseau. Notre preuve expérimentale des phonons chiraux démontre un nouveau degré de liberté dans la matière condensée qui est à la fois d'une importance fondamentale et ouvre la porte à l'exploration de nouveaux phénomènes émergents basés sur les bosons chiraux.

Les quasiparticules dans les solides régissent fondamentalement de nombreuses propriétés physiques et leur symétrie est d'une importance capitale. Les quasiparticules chirales présentent un intérêt particulier. Par exemple, des fermions chiraux émergent au niveau des nœuds dégénérés dans les semi-métaux de Weyl1 et les cristaux chiraux2,3. Leurs caractères chiraux se manifestent directement par une anomalie chirale7 et conduisent à des propriétés topologiques enrichies, notamment une photoexcitation sélective par lumière polarisée circulairement8, un photocourant chiral9 et un transport7. La présence de bosons chiraux, tels que les phonons4,5,6,10,11,12,13,14,15,16,17 et les magnons6,18,19,20, a également été largement débattue.

Les phonons chiraux sont des modes vibrationnels des solides dans lesquels les atomes ont un mouvement de rotation perpendiculaire à leur propagation avec une polarisation circulaire et un moment cinétique associés. En raison de leur moment cinétique, les phonons chiraux peuvent transporter des moments magnétiques orbitaux, permettant un effet phonomagnétique analogue à l'effet optomagnétique d'autres rotations atomiques hélicoïdales21,22. De manière correspondante, les phonons peuvent créer un champ magnétique efficace, qui a été invoqué pour expliquer l’observation de magnons excités23 et permet leur excitation par transfert ultrarapide de moment cinétique à partir d’un système de spin24. Alors que jusqu'à présent, le champ magnétique phononique a été discuté principalement au point Γ, les phonons chiraux apparaissent naturellement dans des matériaux non centrosymétriques éloignés du centre de la zone et sont basés sur une symétrie fondamentalement différente.

L'observation expérimentale de la chiralité des phonons s'est révélée être un défi. Si les rotations atomiques sont confinées dans un plan contenant la direction de propagation des phonons (phonons circulaires), le mode ne peut pas posséder un caractère chiral (les informations supplémentaires comportent des considérations de symétrie), comme c'est le cas pour les phonons non propagés en Γ et d'autres points de haute symétrie. Par conséquent, les résultats basés sur des techniques de sondes optiques, telles que la spectroscopie chiroptique16 et la diffusion Raman à polarisation circulaire17, sont insuffisants pour identifier la présence de phonons chiraux en raison de la grande longueur d'onde des photons optiques, limitant l'exploration très proche du point Γ. La première affirmation d'observation d'un phonon chiral a été faite aux points de haute symétrie d'un dichalcogénure de métal de transition monocouche5, bien qu'elle ait été considérée comme incompatible avec les arguments de symétrie6. Ainsi, l’établissement d’une méthode expérimentale vérifiant directement le caractère chiral des phonons est fortement demandé.

Dans ce travail, nous démontrons des phonons chiraux dans un matériau chiral à des points de moment général dans la zone de Brillouin. Nous sondons la chiralité des phonons en utilisant la diffusion inélastique résonante des rayons X (RIXS) avec des rayons X polarisés circulairement. Notre stratégie repose sur le fait que les rayons X polarisés circulairement sont chiraux et s'inspire de l'utilisation de la diffusion élastique résonante des rayons X pour sonder la chiralité d'un réseau statique en utilisant des rayons X polarisés circulairement sur des réflexions interdites dans l'axe de la vis. Grâce à RIXS, les photons chiraux polarisés circulairement peuvent se coupler à des modes de phonons chiraux dynamiques en transférant le moment cinétique, et le processus peut se produire à des points de moment généraux dans l'espace réciproque. Notre analyse théorique montre que le dichroïsme circulaire observé dans RIXS est provoqué par les orbitales des atomes résonants qui s'alignent de manière chirale déterminée par la structure cristalline chirale ; nous calculons le moment cinétique des phonons au point Q correspondant en utilisant la théorie fonctionnelle de la densité (DFT).